李自成投奔「闖王」高迎祥部後，駐紮在山西的高迎祥和張獻忠等隊伍被明朝大將曹文詔率領的軍隊擊敗，並逃奔河南。
在河南，則被曹文詔、左良玉等多路明軍包圍。高迎祥、張獻忠和李自成等被困在黃河邊，深感危急，軍師牛金星獻計賄賂明朝監軍太監楊進朝。楊進朝信以為真，上奏朝廷，同時下令禁止明軍進攻。
趁著這個機會，李自成下令連夜打造船隻渡河。可令人難以相信的是，是夜天氣突然變得十分寒冷，黃河水也結了厚厚的冰，顯然是上天在相助。高迎祥、李自成等大喜，連夜率部眾渡過黃河，到達南岸。
南岸明朝守軍沒有防備，高迎祥、李自成部眾連陷多個縣，甚至還逼近湖廣和四川，所到之處官兵紛紛告急。
聲名大振
1634年，崇禎特設山西、陝西、河南、湖廣、四川總督，以延綏巡撫陳奇瑜擔任五省總督，專門圍剿李自成部隊。陳奇瑜通過籌劃，將高迎祥、李自成等人圍困在陝西興安車箱峽四十餘里的狹長緩衝地帶內。
當時陳奇瑜的兵力在二萬左右，較李自成的七八萬人相比還是力量懸殊，加之陰雨連綿一個多月，陳奇瑜打算運用天時、地利條件，不費一兵一箭擒獲李自成。
而馬乏草料、軍士死亡過半的李自成部隊，多次試圖突圍都未能成功。無奈之下，李自成採用顧君恩的計謀，暫時投降。高迎祥、李自成等率部投降後，陳奇瑜下令將四萬高、李部每萬人編為一隊，並派安撫官押送遣返歸田。然而，這四萬人在出南棧道後，殺死了官兵，繼而攻寶雞、麟遊等處，關中大震。
陳奇瑜為此被撤職除名，而李自成自此聲名大顯。
其後，崇禎任命洪承疇取代陳奇瑜剿滅各地反抗軍。洪承疇率軍與鎮守陝西的明朝著名將領賀人龍合擊，大敗李自成等。然而李自成等四處攻擊，多省告急。
制定作戰方略
面對著洪承疇的圍攻，1635年初，高迎祥、張獻忠、老回回、羅汝才、革裡眼、左金王、改世王、射塌天、橫天王、混十萬、過天星、九條龍、順天王等十三家七十二營起義軍在河南滎陽召開滎陽大會。
在會上，李自成提出「分兵定向、四路攻戰」的方略，建議由革裡眼、左金王抵擋川、湖兵，橫天王、混十萬抵擋陝西兵，羅汝才、過天星扼守黃河，高迎祥、張獻忠以及李自成等攻擊東方，老回回、九條龍往來策應。陝西兵精銳，再派射塌天、改世王去抵擋。所攻取的城邑，子女玉帛大家平分。眾人都同意了李自成的建議。這表明他具有相當的戰略眼光。
會後，各部按計畫行動，高迎祥、張獻忠、李自成率部攻下大明的發祥之地鳳陽。
據說，在高迎祥等攻占鳳陽三年前，鳳陽的老百姓每到晚上就聽見皇陵中發出悲號之音，異常淒楚。當時守陵官兵查看時發現，聲音竟然是從陵墓中發出，人人驚異，認為是不祥之兆。過了一段時間，當地發生地震，皇陵附近一日震動十三次，而悲號之音在三年中沒有一天中斷。這大概是在預示皇陵日後的劫難。
占領鳳陽後，貪婪、殘暴的張獻忠放縱手下到處劫掠，不是殺人就是放火，還焚燬朱元璋曾經出家的皇覺寺，甚至要挖明皇室的祖墳。
而李自成對此十分不屑，勸張獻忠不要貪圖些許殉葬之物，而是要圖大事，張獻忠不聽，二人發生爭吵。
當皇陵被焚燒的消息傳到京師後，崇禎穿上素服哀哭，派官員到宗廟告祭，並大規模徵兵討伐。
高迎祥、李自成為避免明軍圍堵，遂獨自率部隊離去，沒有告知正在吃喝玩樂的張獻忠。李自成部隊從河南進入陝西，再進入甘肅、寧夏，大敗明軍，明朝兩員著名大將艾萬年、曹文詔戰死沙場，崇禎聽說後，放聲大哭。明朝的氣運確實是不在了。
繼「闖王」名號
1636年春，高迎祥、李自成部隊被新任五省總督盧象升擊敗包圍在鄖陽山區。同年4月後金建國改清，6月清軍第三次入塞。盧象升調任宣大總督抗清。
兵部侍郎王家楨繼任五省總督，高迎祥、李自成等分別突圍。其後高迎祥被新任陝西巡撫孫傳庭俘獲，崇禎下詔將其凌遲處死。
據說高迎祥被俘前，中軍大旗被風吹出西城，所駐紮的小縣城黑霧瀰漫。高迎祥殘部投奔李自成，李自成遂被推為「闖王」，繼續征戰四川、甘肅、陝西一帶。
天佑李闖王 屢脫險境
此後，崇禎起用楊嗣昌為兵部尚書。他會兵10萬，增餉280萬，提出「四正六隅，十面張網」的軍事計畫，限制義軍的流動性，然後各個擊破，最後殲滅。
李自成在渭南潼關南原遭遇洪承疇、孫傳庭的埋伏被擊潰，只帶著劉宗敏等殘部17人躲到陝西東南的商洛山中。同年，張獻忠兵敗降明。
應該是天不絕李自成。此時，清兵從青口山（今河北遷安市東北）、牆子嶺（今北京密雲東北）兩路毀牆入關，發動第四次入關作戰。
楊嗣昌為貫徹其「安內方可攘外」的戰略，力主與清議和，但遭到宣大總督、勤王兵總指揮盧象升等人的激烈反對。
崇禎和戰不定之際，盧象升在河北巨鹿對清戰爭中戰死。清兵撤退後，洪承疇改任薊遼總督前去抗清，孫傳庭則被逮捕入獄。這又給了李自成恢復力量的機會，他收集部眾，隊伍又壯大起來。
1639年，張獻忠反叛明政府，李自成則尋機突破包圍。後來，楊嗣昌率師來到夷陵，發檄令李自成投降。李自成不從，官軍遂將李自成包圍在四川巴西、魚腹山中。這魚腹山地勢十分險要，李自成根本無路可逃。
堅持了幾日後，眼看缺吃少用，軍心動搖，李自成遂召集眾將，告知自己將自盡，眾人可以拿著他的首級前去投降，這樣可以免死。在眾將的勸解下，方才罷了。
劉宗敏是李自成手下最驍勇的大將，但陷此困境內心想投降。於是李自成與他走入半山上的一座小破廟，相顧而歎道：「人們都說我當作天子，現在何不去問一卜，如果不吉利，你就將我的頭砍去投降。」宗敏答應了，問了三卜，都大吉。劉宗敏回來後，對李自成說：「我死心追隨你了。」軍中的壯士聽說後，也多表示願意追隨。
李自成於是將輜重全部燒掉，輕騎從鄖陽、均州突出，趁明軍主力入川追擊張獻忠，河南空虛之機進入河南。@*#
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